作者：珩昕 维度首席科学家
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前言/PREFACE
本月初，瑞典皇家科学院在其网页上宣布，2023年的诺贝尔物理学奖授予Pierre Agostini、Ferenc Krausz、和Anne L’Huillier（分别来自美国、德国和瑞典的）三位科学家，以表彰他们在阿秒科学研究领域取得突破性进展所做出的杰出贡献[1]。对于长期从事、关注超快激光光学研究的人来说，这确实是一件非常鼓舞人心、让人倍感兴奋的事。
[1]具体获奖理由是“为研究物质的电子动力学而产生阿秒光脉冲的实验方法”。
什么是阿秒呢？我们知道，时间是衡量世间万物运动变化的一个最基本的尺度。同时，它也是物理方程里的最常用的物理量。日常生活中人们所熟悉的时间单位-秒，也就是心率为每分钟60下的人心跳一次的时间。在时间变得更短的方向上，1秒的千分之一是1毫秒；1毫秒的千分之一是1微秒；1微秒的千分之一是1纳秒；而毫秒（10-3s）、微秒（10-6s）、纳秒（10-9s）正是通常技术领域内做动态测试时所经常遇到的时间尺度。如果我们以1纳秒为基点，再往下进一步细分，则有1纳秒的千分之一是1皮秒；1皮秒的千分之一是1飞秒；1飞秒的千分之一便是1阿秒。
即如果将1秒除以1000，需连除六次才能达到1阿秒（10-18s）。所以可以说，阿秒是非常、非常…非常短暂（非常说六遍）的一瞬间。如此短的一霎那，我们人类是根本无法感觉到的。故此只能借助相对比较的方法来获得一个大致的概念：例如，1阿秒（10-18s）相对1秒就近似好比1秒相对于宇宙的寿命（1018s）[2]。实际上，皮秒（10-12s）、飞秒（10-15s）已是当今超快现象研究、超短脉冲激光加工应用领域中比较常碰到的时间量度。仅在过去的20多年间，科学家们才开始真正从实验上步入阿秒时间尺度。
[2]按照目前已知的宇宙寿命为138亿年计算，换算成秒则是0.44x1018秒。
译自“popular-physicsprize2023”，THE ROYAL SWEDISH ACADEMY OF SCIENCES ★ WWW.KVA.SE
知道了什么是阿秒和阿秒光脉冲[3]之后，下一个问题自然便是：阿秒光脉冲是如何产生、如何测量的？在此，我们不妨借用诺贝尔奖颁奖委员会在其网页上发布的本届诺贝尔物理学奖科普版介绍性文章中的一张图片[4]。该图将产生和测量阿秒光脉冲的基本原理和核心实验装置简示出来。简而言之，阿秒光脉冲的产生是由高质量、高强度的少数周期飞秒光脉冲作用到惰性气体靶上产生的。其中涉及到的重要科学发现和关键技术包括高次谐波产生、具有阿秒响应时间的光波电子学相关测量技术、以及通过对XUV极紫外光滤波产生单个阿秒光脉冲。不难想象，如果实验中无法实现准确、可靠测量的话，阿秒光脉冲的产生则会变成无稽之谈。所以，阿秒光脉冲的产生与阿秒光脉冲的测量是紧密相伴、密不可分的[5]。
[3]阿秒光脉冲可以理解为是持续时间在阿秒量级的闪光。
[4]图中上部方框内容说明的是，由飞秒激光在气体中产生的各阶高次谐波相干叠加形成了阿秒光脉冲。
[5]实际上，有可能在某些早期的高次谐波产生的实验中就己经有阿秒光脉冲生成了，只是那时既没有理论模型又没用实验手段来验证它的存在。
【高次谐波产生[6]】
当超短、超强激光脉冲聚焦到原子气体中时会产生高次谐波（见下方示意图）。这一现象是本届诺奖获得者之一的Anne L’Huillier 于1987年在法国从事博士后研究期间与其同事首次发现的（J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 21, L31 (1988) ）。在此后的二、三十年里，随着激光与测试技术的不断发展，国际上有不少科研团队对气体中高次谐波的产生进行了广泛、深入的研究[7]。 近红外超短激光脉冲经过透镜聚焦到真空腔中的气体靶内，随之发生的光与气体原子内的电子间的超强非线性作用导致了相干极紫外光脉冲的产生。通常，为了产生这些高次谐波，与惰性气体原子相互作用的入射激光脉冲强度范围为1013 - 1015 W/cm2。
[6]英文缩写HHG：High Harmonic Generation
[7]1993年我在加拿大拉瓦尔大学激光光电子中心从事博士后研究时，所结识的一位来自南开大学的好友，他的博士论文题目就是关于高次谐波产生的。
超短、超强激光脉冲在真空气体靶中所产生的高次谐波谱示意图
特别值得指出的是，与激光行业界常用的、通过非线性光学方法在非线性晶体中经过倍频（或合频）技术分别生成2次、3次、4次，乃至5次光谐波不同，由超短、超强激光脉冲聚焦到原子气体中所产生的高次谐波同时包括了3次以上的许多阶次的谐波[8]，其最高次谐波甚至可以达到上百阶次，即其XUV波长最短可以达到几个纳米。例如，假定入射近红外光脉冲的中心波长为750纳米，其101次谐波的中心波长就仅有7.4纳米！实际上，这已经处在X射线波段。（各阶高次谐波的相干叠加，给出时域的阿秒脉冲序列，其相邻脉冲的间隔则是入射光脉冲周期的二分之一。）
[8]由于气体介质具有反演对称性，气体中高次谐波一般只有奇次谐波产生。
从高次谐波谱的示意图中可见，随着谐波级次的增加，初始几个级次谐波的强度单调地下降，紧接着出现了一个比较宽的平坦区。在平坦区内，谐波的强度随谐波级次的增加下降的非常缓慢，在平坦区末端的某一级次谐波附近，谐波强度迅速下降，出现截止。基于量子理论的分析给出，高次谐波光谱平坦区截止处的谐波光子能量服从Ecutoff = Ip +3.17Up这一公式。其中，Ecutoff=ωcℏ，ωc为截止频率（对应高次谐波截止波长），ℏ是普朗克常数，Ip为原子电离能，Up 是电子在光场驱动下的振动能，又称之为（有）质动能。质动能与入射激光的峰值强度及波长有关。对给定的光强，波长长的入射光脉冲作用于高电离能的原子气体介质可以产生更大的质动能，即能得到更高次谐波。此外电离能Ip越大的气体，所能产生的谐波级次越高。因此，高次谐波平坦区的伸展长度（或最大谐波级次）与所用气体介质种类、入射激光脉冲强度、激光中心波长等参数有关。
根据傅立叶变换原理，高次谐波的级次越高（即波长越短），谐波覆盖的光谱范围越宽，在谐波相位精确控制条件下所对应的时域脉冲的宽度就会越短。如下图所示，当光脉冲非常短时，脉冲宽度内所包含的电磁场的振动周期就会相应减少，最少可以少至只含一两个光波周期。而电磁振荡一个周期的宽度等于波长除以光速。例如750纳米波长光的电场振动周期为2.5飞秒，而7.5纳米波长XUV光的电场振动周期则仅有25阿秒。这也从另一个角度解释了，阿秒光脉冲的中心波长落在XUV极紫外波段的根本原因。
脉冲宽度略小于两个光振动周期的光脉冲电场（蓝色）与光强（红色）。显而易见，对这样的光脉冲，光波周期T越短，脉冲宽度Δt便越小。（因为光场振动周期为1飞秒所对应的波长为300nm，对双周期脉冲而言，欲使其整体脉宽小于1飞秒，其光波长必须小于150nm。）
【阿秒光脉冲产生的微观物理模型】
高次谐波相干叠加产生阿秒光脉冲仅是从频域出发的唯像解释。为了获得对阿秒光脉冲产生过程的更为深入的理解， 必须考虑在入射光场作用下气体原子内的电子动力学。即从时域来描述产生XUV辐射的微观物理机制。位于强场中的原子产生高次谐波辐射的物理过程可以简要地描述为以下三步：
1）原子在强激光电场的作用下，其原有的库伦场发生畸变，对称性被破坏，产生电离；
2）电离产生的脱离束缚态的准自由电子在振荡外场作用下，获得额外的动能，加速返回其母核；
3）获得额外动能的高速运动电子回碰原子核，在其临近区域复合到基态的瞬间，辐射出XUV光子。（XUV光子的能量等于原子的电离能与电子从激光场中所获得的能量之和。）
进一步而言，与入射激光电场的瞬时强度密切相关，单原子在强激光场作用下的电离机制又可分为三种不同的类型。它们分别是：
（a）多光子电离：当激光强度低于1014 W/cm2时，原子或分子同时吸收多个光子后超过电离阈值而快速电离，这称为多光子电离。一般由量子微扰理论可以分析多光子电离，其适用于相对较低的入射光强。
（b）隧道电离： 如果原子的电离能为Ip，即该原子态上电子的能量为-Ip，低于原子势垒高度，这在经典力学中是不允许有电离发生的。但实际上，由于量子力学效应，电子将以一定的几率通过势垒贯穿，使原子发生电离，这便是所谓的隧道或隧穿电离。当激光强度接近或略高出1014 W/cm2时，原子的电离以隧道电离为主。
（c）阈上电离，或称之为过势垒电离。当激光强度提高到超出1015 W/cm2时，在其光电场的作用下，原子的库仑势发生严重扭曲，以至于扭曲后的势垒高度低于电离能Ip，原子束缚态上的电子将有较大几率直接越过原子势垒，使原子电离。这种情况下原子的电离速率很大，电离几率接近于100% 。
瞬态强光场作用下的原子电离与高次谐波产生实际上是同一物理现象的前后两个方面。它们也是理解阿秒光脉冲产生、测量原理的核心所在。对希望获得在阿秒科学技术领域较深层次认识的读者，可从诺奖颁奖委员会网址上下载“advanced-physicsprize2023.pdf”。
对追寻深度理解的激光专业技术人员，建议参考：Ferenc Krausz and Misha Ivanov “Attosecond physics”，Rev. Mon. Phys. 81, 164-221（2009）。
【产生超短脉冲激光的简要历程】
下面我们简要回顾一下产生超短脉冲激光的历程。
自从1960年激光首次出现之后，研究人员即开始寻求产生持续时间越来越短的激光脉冲。早期的努力包括通过骤然改变激光腔内的光损耗获得调Q巨脉冲输出，输出脉宽在纳秒量级。1964年，激光锁模技术出现后，脉冲激光输出便突破纳秒尺度而进入皮秒范围。在这个发展过程中，基于宽光谱被动锁模的染料激光器曾不断创造最短脉冲输出记录。随着脉冲啁啾补偿技术的深入发展，研究人员在70年代末突破皮秒极限，将脉冲宽度推进到亚皮秒量级。1981年，染料激光器中碰撞锁模技术的提出，使超快现象的研究进入到了飞秒尺度。在此之后，啁啾补偿技术的进一步完善，使得染料激光器的输出最短达到27飞秒，腔外压缩达到创记录的6飞秒。
在上个世纪90年代初，基于克尔透镜效应自锁模的掺钛蓝宝石激光器诞生，把飞秒脉冲锁模技术推进到一个新的高度。除了在脉冲宽度上进一步变短，从小于20飞秒到小于10飞秒，最短激光脉冲宽度的记录进一步刷新外，更为重要的是脉冲能量、脉冲的稳定性，乃至飞秒激光的平均功率都显著地提高。通过严格的色散管理与优化控制，直接从钛宝石振荡器输出的脉冲宽度最终达到4.5 飞秒。与此同时，这一条技术途径对于获得更短的亚飞秒即阿秒脉冲来说，已然走到了尽头。因为可见光和红外区的激光器已不能提供获得亚飞秒脉冲的所需要的光谱带宽[9]。
[9]在近红外波段的4.5飞秒光脉冲仅仅包含不到两个光场振动周期。在这个波段上，即便是单个周期的光脉冲，其宽度也在2.5飞秒左右。
强场作用下气体高次谐波的产生有效提供了向短波长延伸的光谱极宽的相干辐射，为突破飞秒脉宽极限提供了可能性。2001年，在法国萨克雷研究中心从事强场作用下气体电离研究多年的Pierre Agostini，与其团队采用双色-双光子电离的检测方法，率先证实了高次谐波彼此之间相位锁定，导致了脉宽为250阿秒的脉冲序列的产生（Science 292, 1689 (2001)）。同年，由奥地利维也纳大学（Ferenc Krausz等）、加拿大国家研究院斯泰西分子科学研究所（Paul Corkum）和德国比利菲尔德大学科研人员组成的国际研究小组，在实验中采用光谱滤波法和互相关测量手段首次产生了中心波长在14纳米、脉宽600阿秒单个软X射线脉冲（Nature 414, 509-13(2001)）。这些开创性的研究成就标示了人类在时间尺度的操控上已步入阿秒时代[10]。
[10]2017年，瑞士联邦工学院研究组产生了43阿秒的光脉冲（Optics Express. 25，27506 (2017)）。2023年，德国罗斯托克（Rostock）大学的一个研究组产生了时间宽度仅有53纳秒的电子脉冲，（Nature 613，662 (2023)）。
值得强调的是，除阿秒光脉冲外，其它时间宽度的脉冲，从毫秒到飞秒，都是可以直接从激光器产生的。而阿秒光脉冲却不是。要产生阿秒光脉冲，必须要先有高质量的飞秒光脉冲，这是必要条件。此处的高质量主要指的是高稳定性、脉宽足够短、光束空间特性接近衍射极限，和有足够大的单脉冲能量。而后者则需要用到，或者说得益于啁啾脉冲放大（CPA）技术。CPA（即Chirped Pulse Amplification）技术是将入射飞秒（或皮秒） 脉冲先展宽，然后再放大，最后再进行脉宽压缩。这样能充分避免光放大过程中的非线性效应，进而在不损坏光学增益介质的前提下，有效地提高光脉冲能量和峰值功率。由于欲在气体内产生高次谐波，入射光场必须足够强，因此，CPA技术的娴熟运用对阿秒光脉冲产生也是至为重要的[11]。
[11]见2018年诺贝尔物理学奖介绍：
https://www.nobelprize.org/prizes/physics/2018/summary/
下图给出不同宽度光脉冲的主要测量方法。其中用于飞秒光脉冲测量的“频率分辨光学门”与“频率剪切干涉”这两种法，应该均可以拓展至阿秒脉冲的测量。它们与双光子干涉阿秒拍频重建法和光场驱动电子条纹相机实际上是殊途同归，最终都是得到光脉冲的电场与相位分布。而图中列出的其余几种测量方法，除自相关法可包含部分相位信息外，所测的都只是脉冲功率或光强分布，即振幅包络的平方值。
【单个阿秒光脉冲的产生】
下图所示为双周期近红外飞秒脉冲作用下产生软X-射线阿秒单脉冲的主要原理和基本步骤。即首先（在He气中）产生高次谐波，而后通过（重元素Zr作为）滤波器选取单个阿秒脉冲，接下来，再在Kr气靶中进行红外飞秒脉冲与软X-射线阿秒脉冲的互相关测量。
图自Nature 414,509-13(2001)
根据上述介绍的针对强场作用下电离过程的深入分析，我们可以获知产生阿秒XUV光脉冲的两个非常重要的特征：
1）每一个驱动光场周期内，先后有两个阿秒脉冲产生，分别对应被加速电子来回沿着两个不同方向对原子核的碰撞，即也是两次电子动能获得最大值的瞬间；
2）每一个阿秒XUV脉冲都是能量或频率啁啾脉冲，也就是说，沿时间轴阿秒脉冲的不同点位对应的频率不同。这为采用光谱滤波器获得单个阿秒脉冲提供了可行性。（这也正是上图中最下方一行图示的情况）。
【阿秒光脉冲的用途是什么？】
简单地说，由于空间尺度与时间尺度间的内在关联性，原子内电子壳层的特征动力学时间尺度大都处在阿秒时间范围[12]。例如，氢原子基态的电子轨道运动周期为152阿秒，光电效应中电子飞离原子核的时间也仅有几十阿秒量级。因此，借助于阿秒光脉冲，特别是单个阿秒脉冲作为超高时间分辨的探针，科学家们将能够采用类似密集快速采样的方式观察记录原子、分子中电子的运动过程，从而在物理学、化学、生物学、材料科学等诸多领域内微观现象研究中开辟出崭新的科学探索天地。
[12]我们知道，空间尺度通过速度与时间联系起来。而根据牛顿定律越微小的物体越容易被加速。由经典量子力学不难估算出，氢原子内基态电子的轨道速度接近光速的百分之一。如以这样的速度跨越0.05纳米大小的原子空间，所需时间仅为20几个阿秒。
我们知道，在教科书或科普读物中常见的、如下图所示的原子、分子中的电子运动轨道或电子云模型，实际上都仅是基于量子理论的预测而得到的，从未从实验上测量验证过。这是因为原子周边电子运动的空间实在太小、速度实在太快了，需要有非常短暂的时间探针才可能去分辨其运动过程。而阿秒光脉冲则预期可以用来面对这一经久未决的技术挑战。
阿秒光脉冲将为验证量子理论，开展各种量子现象、量子效应的实验研究，尤其是涉及原子尺度内电子运动时间特性的研究，打开一扇新窗。基于阿秒光脉冲的阿秒光谱计量学、阿秒物理学、阿秒化学、阿秒生物学等，将会构成阿秒科学新篇章。不难预计，阿秒科学必将会使得人类真正在原子尺度上实现高分辨时间测量，将使得对自然界中超快现象、超快过程的观测范围拓展到各种物质形态内电子运动过程的梦想成真。
原子、分子中的电子运动轨道模型和电子云模型
另外，值得补充的是，因为阿秒光脉冲的波长处在极紫外波段，所以其本身便是一种独特的脉冲X射线光源。换言之，阿秒光脉冲技术的发展为开发性能优越的脉冲X射线光源提供了一个全新的路径[13]。
[13]为国人关注的光刻机的光源即在极紫外。或许在不远的将来阿秒XUV光脉冲在光刻上也能发挥作用，尤其是在降低光刻机造价和对系统稳定性要求方面。当然这要求阿秒XUV光脉冲的能量要能达到足够高。
总之，以阿秒XUV光脉冲产生、阿秒光波电子学为特征的阿秒科学的诞生，使得一直以来便引人瞩目的超短脉冲激光、超快速现象、超强光与物质相互作用的研究跨入到一个新的里程碑。它也为今后迈向子秒（10-21s）这样更短的时间尺度，从而实际分辨与观测原子核内部粒子运动打下重要的基础[14]。可以预计， 阿秒科学必然为未来科技进步，尤其是基础科学的研究发展开拓广阔的可能性。
[14]可以推测比阿秒更短的时间尺度子秒（10-21s，又称仄秒）将是原子核内粒子运动的特征时间，并与更高能量或更高频率的伽马射线辐射的动态过程密切相关。
最后，与大家分享一下有关本届诺贝尔物理学奖的几点花絮：
1）诺奖颁奖委员会在多次联系Anne L’Huillier时，却无人接电话，因为当时她正在给学生上课。（希望不久的将来，中国某大学的老师在给学生授课时也能收到诺奖颁奖委员会的电话。）
2）人们大概都听到过“20世纪是电子的时代，21世纪是光子时代”的说法。其直接寓意是，在21世纪电子对科学技术发展的驱动作用将更多的被光子所取代。但诺奖获得者、德国普朗克量子光学研究所的Ferenc Krausz博士却并不认同这一观点。在Krausz看来，人类在原子尺度上对电子运动过程的观测与操控才刚刚开始。（这样的一个认知可以是源于阿秒光脉冲技术手段的诞生，也可以认为是他本人致力于阿秒光脉冲研究的某种动力。）
3）网上有人称L’Huillier是“阿秒之母”。而如果问ChatGPT谁是“阿秒之父”的话，它会告述你，被誉为“阿秒之父”的正是提出强场作用下电子散射-高次谐波产生三步模型的加拿大国家科学院的Paul Corkum博士。但Corkum此次却未能获得诺奖。（这着实让一些人感到了意外和为之遗憾）。这有可能出自两个原因，一是颁奖理由中的关键词是产生阿秒光脉冲的实验方法（从某种意义上来说，本年度的诺贝尔物理奖所奖励的，一方面是一项重要科学门类的发展及打开未知科学领域的新发现，另一方面则更侧重于基础性科学实验能力的突破。）；二是最早独立提出、解释高次谐波产生现象的强场作用下电离模型的科学家，还包括美国劳伦斯利乌莫儿国家实验室的K.C. Kulander[15]。阿秒光脉冲的产生、阿秒科学的发展历程，也充分体现了国际上不同研究组之间的科学合作与竞争。
[15] Kulander团队与Corkum各自的关键性研究论文同在1993年的美国《物理评论快报》上发表，但Kulander团队的论文发表在三月，而Corkum的论文在九月。
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